


聊城大學付蓉課題組在光驅動合成氨反應研究上取得重要進展
近日,聊城大學化學化工學院付蓉課題組在《應用催化B:環境與能源》( Applied Catalysis B: Environment and Energy )發表了題為 《通過雙活性位點協同促進氫溢出以實現高效的光驅動氮固定”(Promoting the hydrogen spillover via dual active sites synergistically for efficient photo-driven nitrogen fixation )的研究論文,揭示了豐富的Mo(V)物種與負載的Pt雙活性位點協同作用,可以優化光驅動的氮還原和氫氧化。
光催化氨合成被認為是最有前途的領域,作為一種低碳生產NH3和儲存H2的可持續策略,必將獲得越來越多的關注。然而,一個巨大的挑戰是如何設計理想的催化劑,為氮的活化和氫的解離同時提供高能活性位點。
付蓉課題組利用豐富的Mo(V)物種和Pt的協同作用,在室溫光催化固氮反應中,實現了高效光驅動合成氨速率(3456 μg?g-1?h-1)。實驗和理論證明,光催化性能的提高可歸因于構建雙活性位點,負載Pt助催化劑使氫活化位點(Pt-O橋)和氮活化位點(低價Mo物種)之間的H*遷移能壘低,可促進OV誘導的氫從Pt向MoO3-x溢出,進一步增加Mo(V)活性位點的數量。而鄰近氧空位的Mo(V)物種具有出色的給電子能力和較強的氮化學吸附性,在促進氮解離方面發揮了關鍵作用。因此,豐富的Mo(V)物種與負載的Pt協同作用,可以優化光驅動的氮還原和氫氧化。該研究為合理設計高效的光驅動氨合成提供了新思路。
本次工作通過雙活性位點的協同效應,建立了一種高效的光催化氨合成策略。實驗和理論證明,該策略在可見光照射下增強氮的氫化和氫的溢出。低價態Mo物種作為化學吸附氮的活性位點,為氮分子提供了更多的光電子能量,從而增強了氮氣還原能力。負載的Pt納米顆粒助催化劑可以引發氫溢出,促進氮氫化,進一步增加Mo(V)的活性位點,并形成肖特基勢壘以高效傳遞光激發電子。該研究為環境條件下的光驅動氮還原提供了一種前景廣闊的方法,并揭示了協同效應的重要性。
該研究工作以我校為第一完成單位,聊城大學付蓉為第一作者,聊城大學付蓉和吉林大學李路教授為共同通訊作者。我校趙金生教授、曲孔崗副教授和陶碩副教授參與了部分研究工作。
該研究工作得到國家自然科學基金項目,山東省自然科學基金項目、吉林省自然科學基金項目、山東省高等學校青創團隊項目和聊城大學光岳團隊人才項目的支持。
(審核 孔祥晉)
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